熙宁九年（1076年）任翰林学士，权三司使。王安石变法失败，沈括因为受到牵连以及诗案败露等原因，照例出知宣州（今安徽省宣城一带）。
熙宁十年（1077年），沈括出任宣州知州（今安徽宣城）。
元丰二年（1079年），爆发乌台诗案，因政治立场不同，曾出面指责苏轼。
元丰三年（1080年），为抵御西夏，改知延州（今陕西省延安一带），兼任鄜延路经略安抚使。
问责被贬
元丰五年（1082年），升龙图阁直学士。但是不久又因为与给事中徐禧、鄜延道总管种谔、鄜延道副总管曲珍等人贪功冒进，不听随行内侍李舜举劝告，在死地筑城，酿成永乐城惨败，损失军人2万，民夫无算，高永亨、李舜举等都壮烈牺牲，并使得平夏城大捷以后良好的统一形势被葬送。此事沈括虽非首罪，但他毕竟负有领导责任，加之在战役中救援不力，因此被贬为均州（今湖北省均县）团练副使，随州安置，从此形同流放，政治生命宣告完结。
元祐二年（1087年），他完成了在熙宁九年即已奉命编绘的“天下郡县图”，定名为《守令图》，被特许亲自到汴京进呈。
归隐病逝
元祐三年，沈括移居到润州（今江苏镇江市东面），将他以前购置的园地，加以经营，名为“梦溪园”，在此隐居，八年后即宋哲宗绍圣二年（1095年）去世。他一生著作多达几十种，但保存的，除《梦溪笔谈》外，仅有综合性文集《长兴集》和医药著作《良方》等少数几部了。《梦溪笔谈》是中国科学史上的坐标，是沈括一生社会和科学活动的总结，内容极为丰富，包括天文、历法、数学、物理、化学、生物、地理、地质、医学、文学、史学、考古、音乐、艺术等共600余条。其中200来条属于科学技术方面，记载了他的许多发明、发现。
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